阿秒电子动力学过程发生在飞秒激光脉冲的亚周期时间尺度，要实现对阿秒电子动力学的精确描述与主动调控，必须获取飞秒激光脉冲时域特性的完整信息，包括其电场强度和相位的含时演化。当前主流表征技术频率分辨光学开关(Frequency-Resolved Optical Gating,FROG) 通过时频联合分析解决了超短脉冲测量难题：其核心是将脉冲与其延时副本在非线性介质中发生相互作用（即"光学开关"），再对产生的信号进行光谱分辨测量，最终重构出超短脉冲的时域电场轮廓信息(图1c)。
图1.(a) 本工作中涉及到的氦原子能谱结构以及法诺共振的示意图. (b)光电子 FROG 技术. (c) 超快光学中常用的 FROG 技术. (d-f) 不同激发光中心能量下得到的时间分辨光电子能谱。
与光子特性类似，电子的波粒二象性使其自由电子波包的量子属性（振幅与相位）成为电子束光刻、超快电子显微成像等前沿技术的核心。然而，在实验室中直接产生相干电子波包并表征其振幅和相位极具挑战。一种有效的解决方案是利用高次谐波产生阿秒脉冲串，使其与原子相互作用引发光电离或者激发。在此过程中，利用光电离过程中的法诺（Fano）共振效应（图1a），可制备具有特殊结构的相干电子波包。这种方案的核心优势在于，通过操控高次谐波产生过程产生的相干光子，实现对相干电子波包量子属性的调控。然而完整重构此类相干电子波包量子属性的实验方法非常有限。
近期，中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心超快物质科学中心张鹏举特聘研究员与德国马克斯普朗克复杂系统物理研究所 (MPIPKS) 的梁昊博士、苏黎世联邦理工学院 (ETH Zurich) 的Hans Jakob Wörner 教授合作，提出了一种相干电子波包的制备和表征新方案。该研究将超快光学中的FROG原理应用至相干电子波包的表征和测量上，首先利用频率啁啾的阿秒脉冲实现了对氦原子sp+2,3双激发态法诺共振电离激发导致的相干电子波包的制备，然后借助延迟可调的近红外脉冲（Near infrared）和高精度 (10meV@1eV) 光电子能谱探测(图1d-f)，并通过发展“加窗”傅里叶变换算法，实现了对相干电子波包的振幅和相位信息的完整重构。该光电子FROG技术有望应用到电子束光刻，超快电子显微成像过程的自由电子波包的相干调控，以及复杂分子，液态水和其它凝聚态体系的阿秒电子动力学精密表征等方面。
该项研究成果以”Resolving the phase of Fano resonance wave packets with photoelectron frequency-resolved optical gating”为题，发表在学术期刊Nature Photonics 上。中国科学院物理研究所张鹏举特聘研究员与德国马克斯普朗克复杂系统物理研究所 (MPIPKS) 的梁昊博士为共同第一作者兼共同通讯作者，苏黎世联邦理工学院的 Hans Jakob Wörner 教授对实验工作部分进行了指导，并担任本研究工作的共同通讯作者，理论研究部分得到了MPIPKS研究所 Jan-Michael Rost教授的指导。美国堪萨斯州立大学的韩猛助理教授以及苏黎世联邦理工学院的吉家葆博士也参与了相关研究。本项研究受到了来自国家自然科学基金、中国科学院等科研项目的资助。
编辑：姬子隰